摘要：绿色屋顶是海绵城市建设的重要措施之一，近年来逐渐得到广泛关注。为探究植被和使用时长对绿色屋顶径流水质的影响，于北京市区搭建了 3 种不同植被类型[佛甲草(Sedum lineare)、大花马齿苋(Portulaca grandiflora)和无植被(对照)]的绿色屋顶。根据 2017—2019 年植物生长情况、雨季雨水和绿色屋顶径流水质的长期监测，定量分析不同植被绿色屋顶径流水质的年际变化特征。结果表明，相较雨水，3 种绿色屋顶在监测期内均是 NH4 + -N 的汇，浓度平均削减率在 50.1%~79.2%之间，但均是 PO4 3- -P、 DCr、DCu 和 DNi 的源;佛甲草和大花马齿苋绿色屋顶在 2017 年是 NO3 - -N 的汇，浓度平均削减率分别为 71.4%和 99.5%，在 2018 和 2019 年是 NO3 - -N 的源，而对照绿色屋顶在监测期均为 NO3 - -N 的源;绿色屋顶的植被类型和使用时长显著影响其径流中 NO3 - -N、PO4 3- -P、DNi 和 DCu 的浓度(P<0.05)，但对 NH4 + -N 和 DCr 的浓度影响均不显著(P>0.05);2017~2019 年，佛甲草和对照绿色屋顶径流中 NO3 - -N 以及大花马齿苋径流中 PO4 3- -P 浓度的平均值均逐年增加，各绿色屋顶径流中 DNi 和 DCu 的浓度均在 2018 年增加并在 2019 年回落;对比不同植被的绿色屋顶，大花马齿苋绿色屋顶对 NO3 - -N 的控制效果最好，但可能会增加径流中 PO4 3- -P、DNi 和 DCu 的浓度。
关键词：绿色屋顶;径流水质;年际变化;植被;营养盐;重金属
不透水面(如道路、停车场和屋面)的快速增加和透水面积(如湿地、草地和森林)锐减破坏了城市流域的自然水循环，引发城市内涝和面源污染等生态环境问题[1, 2]。屋面约占城镇不透水面积的 40%～50%[3]，在城镇地区建设绿色屋顶是增加城市绿地、减缓城市生态环境问题的有效手段之一。绿色屋顶自上而下通常包括植被层、基质层、过滤层、排水层和防水层等[4, 5]。有研究表明，绿色屋顶具有美化环境和减缓城市热岛效应等功能[6]，并可以通过滞留雨水、减少径流和延缓洪峰等方式调控径流[7, 8]。然而，有研究指出，绿色屋顶植被和基质等材料中的可溶性物质(如营养盐和重金属等)会随雨水径流淋出，盲目建设绿色屋顶可能会影响城市饮用水安全和水环境健康[9~11]。
植被可为绿色屋顶带来生机、提供审美价值并影响径流调控功能，是绿色屋顶的重要组成部分[6, 12]。有研究表明，植被对绿色屋顶的径流水质起了至关重要的作用[13, 14]。例如， Vijayaraghavan 等[15]的研究通过人工降雨实验发现，种植植物的绿色屋顶径流中重金属浓度明显低于无植被的对照组。Beecham 等[16]的研究发现种植植物的绿色屋顶径流中营养元素的浓度明显低于无植被的对照组。植被吸收和固定、滞尘和根系分泌等活动影响绿色屋顶的径流水质，种植不同植被的绿色屋顶径流水质也存在差异[17]。尽管前人开展了一些关于植被类型对绿色屋顶径流水质影响研究，但尚缺少基于植物生长情况和动态变化对绿色屋顶径流年际变化影响研究[11]。
除植物的动态变化外，绿色屋顶的基质材料等也会随时间动态变化[14]，这种动态变化也可能会对绿色屋顶的径流水质造成影响。有学者认为，相较于长时间使用的绿色屋顶，新建绿色屋顶会冲刷释放更多的污染物进入径流[4, 18, 19]。也有学者指出，绿色屋顶的基质中常含有缓释的材料(如有机质和缓释肥等)，这些材料产生的物质可能会随使用时间的增加而缓慢释放[20, 21]。在植被、基质材料和外界环境条件等动态变化影响下，绿色屋顶径流水质也极有可能是动态变化的。因此，对绿色屋顶径流水质的长时间监测十分必要。然而，目前国内外有关绿色屋顶水质的研究大多为室内模拟实验或短期室外监测[15, 17, 22~25]，对绿色屋顶进行长期监测鲜见报道，缺少有关绿色屋顶径流水质的年际变化的研究。
本研究于 2017 年在北京市搭建了 3 个不同植被类型的绿色屋顶，在 2017~2019 年雨季对研究区气象条件、绿色屋顶的植物生长情况、绿色屋顶径流中营养盐和重金属的浓度进行长期监测，定量分析植被和使用时长等因素对绿色屋顶径流水质的影响，并结合气象条件、植物生长情况和基质动态变化等因素分析水质差异的原因。本研究通过了解不同植被覆盖的绿色屋顶径流水质的年际变化，以期为绿色屋顶的长期使用和科学管理提供科学参考。
1 材料与方法
1.1 实验设计
本研究于 2017 年在北京林业大学林业楼楼顶搭建绿色屋顶实验装置(图 1)。该实验区地处北京市海淀区，属亚热带季风气候，1960~2015 年平均年降雨量为 587.2 mm，约 80% 的降雨发生在 6~9 月的雨季[26]。
绿色屋顶实验装置均由亚克力板和不锈钢材料搭建(1 m×1 m)。从上到下，绿色屋顶包括植被层、基质层、过滤层、排水层和防水层。植被层分别种植屋顶绿化常用植物佛甲草(Sedum lineare)和大花马齿苋(Portulaca grandiflora，马齿苋)，并设置 1 个无植被种植的裸露基质作为对照(对照绿色屋顶)。佛甲草绿色屋顶、马齿苋绿色屋顶和对照绿色屋顶的编号分别为 GR1、GR2 和 GR3。参考“种植屋面工程技术规程”(JGJ 155-2013)，配置厚度为 10 cm 的轻质生长基(浮石:草炭土:沸石:碎木屑=4:3:2:1)作为各绿色屋顶基质。此外，采用 300~400 g·m-2 的聚酯无纺布作为过滤层，使用厚度 10 cm 的陶粒(直径平均值为 3 cm)作为排水层，并铺设 TPO 卷材作为防水层。
1.2 植物维护和监测
佛甲草和马齿苋首次种植于 2017 年 5 月。佛甲草为多年生植物，每年春天会重新萌芽;马齿苋为一年生植物，在 2018 年和 2019 年春天进行重新栽植。除种植初期的少量灌溉，雨季实验期内所有绿色屋顶均无灌溉和施肥。此外，每年冬季(12 月至次年 2 月)在所有绿色屋顶装置外铺一层土工布，以避免低温和强风破坏绿色屋顶植物和基质。
实验期内，在各绿色屋顶随机取 10 个点定期测量植物高度，计算平均株高。当雨季结束，收割各绿色屋顶 0.2 m×0.2 m 样方的地上部分植被，将植物置于 65℃的烘箱内烘干至恒重，称重并计算该绿色屋顶的地上生物量。
1.3 样品采集与分析方法
2017 年 5 月至 2019 年 10 月，使用架设在绿色屋顶装置上方 2 m 处的 HOBO U30 小型气象站监测实验区的降雨和气象特征(图 1)，并在气象站旁摆放不锈钢盆用于收集雨水。基于Voyde等[27]的研究，本研究将 6 h雨前干期作为划分场降雨的依据。各绿色屋顶产流后，径流会随着导流槽流经雨量筒并全部导入下方的集水桶。每场降雨结束后，充分搅拌不锈钢盆和集水桶中的径流并采样装入 HDPE 取样瓶。采样结束后，排放剩余雨水和径流，先后使用自来水和去离子水清洗不锈钢盆和集水桶。取样1 h内，将所采水样放入冰箱冷冻贮存，分批进行水质检测。
水质检测前，对水样进行化冻并使用 0.45 μm 的滤头进行过滤。本研究监测水质指标包括营养盐(NH4 + -N、NO3 - -N、PO4 3- -P)和溶解态重金属(DCr、DNi、DCu)。营养盐浓度检测采用意大利 AMS 公司生产的全自动化学分析仪(Smartchem 200);使用 ICP-MS 对水样中重金属的浓度进行检测。利用 SPSS 25.0 软件进行单因素方差分析对比不同实验期雨水污染物浓度的差异性，用多因素方差分析对不同植被类型和不同使用时长的绿色屋顶径流水质数据进行差异分析，采用 LSD 法进行多重比较。
2 结果与分析
2.1 气象特征和雨水水质
实验区 2017～2019 年雨季(6～9 月)的气象特征如图 2 所示。在 3 个观测年，7 月的总降雨量均最高(132.0~237.7 mm)。除 2018 年 8 月温度最高，其余年份 7 月的平均温度也最高。
如表 1 所示，本研究在 2017、2018 和 2019 年共选取 20 场所有绿色屋顶均产流的降雨(降雨量 15.2～131.6 mm)进行水质检测。其中包括 12 场中雨(降雨量 10～24.9 mm)、3 场大雨(25～49.9 mm)和 5 场暴雨(>50 mm)。这 20 场降雨的降雨量和最大雨强存在明显差异，且包括了 2017、2018 和 2019 年降雨量最大的 3 场暴雨，水质检测结果具有代表性。
雨水中营养盐和重金属浓度的平均值如表 2 所示，除 NH4 + -N 外，雨水中其他污染物的浓度在 2017~2019 年雨季均无显著性差异(P>0.05)。
2.2 植物生长特征
各生长季马齿苋的平均株高均明显高于佛甲草(图 3)。然而，由于 2018 年 8 月的总降雨相对较少且气温偏高(图 2)，相对干旱造成马齿苋的抗逆性下降，8 月末大量地上部分被蚧壳虫啃食。2018 年雨季自 8 月 18 日取样之后不再有各绿色屋顶均产流的降雨(表 1)。8 月末的蚧壳虫灾虽未影响 2018 年雨季所选的 8 场降雨马齿苋绿色屋顶的径流水质，但无法在雨季结束后准确计算马齿苋的地上生物量。因此，2018 年实测马齿苋的地上生物量低于 GR1。除 2018 年外，2017 年和 2019 年马齿苋的地上生物量均明显高于佛甲草。此外，由于实验期内无灌溉，2019 年 6 月降雨较少(仅 26.4 mm)可能是造成佛甲草和马齿苋的株高和生物量较低的主要原因。
2.3 不同植被绿色屋顶径流营养盐浓度年际变化
2.3.1 铵态氮(NH4 + -N)
不同植被的绿色屋顶径流中 NH4 + -N 的年际变化如图 4(a)所示。观测期内雨水中 NH4 + -N 浓度的平均值存在显著年际差异(P<0.05)，2019 年雨水 (ρ NH4 + -N)的平均值最高([ 2.16±0.72) mg·L-1 ]，显著高于 2017 年[(0.63±0.19) mg·L-1 ]。2017～2019 年雨季，雨水 NH4 + -N 浓度的平均值均高于 GR1、GR2 和 GR3 的径流，说明绿色屋顶是雨水中 NH4 + -N 的汇。2017、2018 和 2019 年雨季，绿色屋顶对雨水中 NH4 + -N 的浓度平均削减率分别在 50.1%~56.1%、 64.5%~79.7%和 71.5%~79.2%之间。多因素方差分析结果表明，植被覆盖和使用时长对绿色屋顶径流中 NH4 + -N 浓度的平均值均无显著影响(P>0.05，表 3)。
2.3.2 硝态氮(NO3 - -N)
2017~2019 年雨季，雨水中 NO3 - -N 的浓度平均值无显著性差异(表 2)。绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度的平均值同时受植被覆盖类型和使用时长的影响，且不同观测年植被对绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度平均值的影响存在显著差异(表 3)。如图 4(b)所示，GR3 径流中 NO3 - -N 浓度的平均值始终高于 GR1、GR2 和雨水，绿色屋顶基质是 NO3 - -N 的源。2017 年 GR1 和 GR2 径流中 ρ(NO3 - -N)的平均值低于雨水[(2.15±1.80) mg·L-1 ]，但在 2018 年和 2019 年高于雨水。因此，GR1 和 GR2 在 2017 年是 NO3 - -N 的汇(浓度平均削减率分别为 71.4%和 99.5%)，但在 2018 和 2019 年是 NO3 - -N 的源。本实验期内，各绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度的平均值均逐年增加。其中，2019 年 GR1 径流中 NO3 - -N 浓度的平均值显著高于 2017 和 2018 年(P<0.05);2018 年和 2019 年 GR3 径流中 NO3 - -N 浓度的平均值也显著高于 2017 年(P<0.05)。
2.3.3 磷酸盐(PO4 3- -P)
如表 2 所示，2017～2019 年雨季雨水中 PO4 3- -P 浓度的平均值无显著年际差异。GR1、 GR2 和 GR3 径流中 PO4 3- -P 浓度的平均值均高于雨水，绿色屋顶均为 PO4 3- -P 的源[图 4(c)]。 GR1、GR2 和 GR3 径流中 PO4 3- -P 浓度的平均值同时受植被类型和使用时长的影响，且不同观测年植被对绿色屋顶径流中 PO4 3- -P 浓度平均值的影响存在显著差异(表 3)。GR1 和 GR3 径流中 PO4 3- -P 浓度的平均值无显著年际变化(P>0.05)。然而，2017 年 GR2 径流中 (ρ PO4 3- -P)的平均值[(0.065±0.049) mg·L-1 ]显著低于 2018 年[(0.165±0.090) mg·L-1 ]和 2019 年 [(0.290±0.119) mg·L-1 ]。2017 年 GR1 和 GR2 径流 PO4 3- -P 浓度平均值略低于 GR3，但差异不显著(P>0.05)。然而，2018 年和 2019 年 GR1 和 GR2 径流 PO4 3- -P 浓度平均值均明显高于 GR3，2019 年 GR2 径流中 PO4 3- -P 浓度平均值显著高于 GR1 和 GR3(P<0.05)。
2.4 不同植被绿色屋顶径流重金属浓度年际变化
2017~2019 年实验期雨水中的 DCr、DNi 和 DCu 浓度的平均值均无显著的年际变化(表 2)。各绿色屋顶径流中 DCr、DNi 和 DCu 浓度的平均值在 2017～2019 年均高于雨水(图 5)，绿色屋顶是这些重金属的源。2017~2019 年，GR1、GR2 和 GR3 径流中 DCr 浓度的平均值均没有显著的年际差异，植被类型对各绿色屋顶径流中 DCr 浓度的平均值也无显著影响(P>0.05，表 3)。然而，使用时长对各绿色屋顶径流中 DNi 和 DCu 浓度的平均值均有显著影响。2018 年各绿色屋顶径流中DCu 和DNi 浓度的平均值均高于2017 年和2019 年(P<0.05)。种植马齿苋可能会增加绿色屋顶径流中重金属的浓度，2017~2019 年，GR2 径流中 DCr、 DNi 和 DCu 浓度的平均值均高于 GR1 和 GR3。
3 讨论
3.1 植被和使用时长对绿色屋顶径流营养盐浓度影响
本实验 3 个绿色屋顶均为雨水中 NH4 + -N 的汇，且浓度平均削减率在 50%以上。不同植被绿色屋顶径流 NH4 + -N 浓度的平均值在 2017~2019 年雨季均接近且无显著性差异，表明绿色屋顶植被和使用时长对 NH4 + -N 吸附的影响有限[28]。基质中的硝化反应、离子交换和基质吸附可能是造成绿色屋顶径流中 NH4 + -N 浓度下降的主要因素[29, 30]，本研究结果与前人的一致[19, 31]。
2017 年雨季，佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中 NO3 - -N 和 PO4 3- -P 浓度的平均值均明显浓度低于对照绿色屋顶，植物吸收和固定可能是造成有植物绿色屋顶径流中较低 NO3 - -N 和PO4 3- -P 的主要原因[13, 14, 16, 24]。Johnson 等[32]的研究表明，绿色屋顶对营养盐的滞留能力受植物对营养盐需求的影响，绿色屋顶生物量与 NO3 - -N 的滞留能力呈正相关，而对磷的滞留能力无显著影响。这可能是造成 2017 年生物量更大的马齿苋绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度平均值明显低于佛甲草绿色屋顶，而径流中 PO4 3- -P 浓度平均值相近的主要原因。
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有研究认为[18, 21]，绿色屋顶基质中营养盐会随径流淋出，且径流中营养盐浓度会随使用时长增加而降低。然而，本研究的监测结果显示，各实验绿色屋顶径流中 NO3 - -N 和 PO4 3- -P 浓度的平均值在 2018 年和 2019 年均明显高于 2017 年。Wang 等[13]的研究指出，绿色屋顶基质中有机质会通过矿化逐渐成为可溶性物质，从而增加径流中污染物的含量。这可能是造成 2018 年和2019 年对照绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度显著高于 2017 年的主要原因[13, 14, 33]。 2018 年和 2019 年佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中 NO3 - -N 的浓度均显著低于对照绿色屋顶，表明植物可有效吸收和固定基质因矿化产生的 NO3 - -N。此外，植物的生长情况对绿色屋顶径流中 NO3 - -N 的浓度有重要影响。2017~2019 年雨季，马齿苋绿色屋顶植物生长状况良好，其径流中的 NO3 - -N 浓度相近且无显著的年际差异。然而，2019 年佛甲草绿色屋顶植物生长情况极差(地上生物量不足 2017 年的十分之一)，其径流中 NO3 - -N 浓度平均值显著高于 2017 年和 2018 年。
2017~2019 年雨季，雨水中的 PO4 3- -P 的浓度均明显低于各绿色屋顶径流。有研究表明，基质风化和有机质的矿化可能是绿色屋顶径流中 PO4 3- -P 的主要来源[14, 34, 35]。与 2017 年相反，2018 年和 2019 年佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中 PO4 3- -P 浓度平均值均高于对照绿色屋顶，这表明植被对绿色屋顶径流 PO4 3- -P 浓度的影响受使用时长影响。佛甲草和马齿苋绿色屋顶未收割，2017 年和 2018 年的植物残体、产生枯落物和分泌物会增加绿色屋顶基质中的有机质含量。有机质矿化可以产生 PO4 3- -P [32]，植物残体腐化产生的腐植酸也可能通过同晶替代作用等方式降低基质对 PO4 3- -P 的固定[36, 37]，这可能是造成 2018 年和 2019 年佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中 PO4 3- -P 浓度平均值高于对照绿色屋顶原因。相较多年生的佛甲草，每年的重新栽植和 2018 年蚧壳虫侵害给马齿苋绿色屋顶引入了更多的有机质，磷的归还和释放大于其他两种绿色屋顶。这可能是造成马齿苋绿色屋顶径流 PO4 3- -P 浓度平均值逐年显著增加和 2019 年显著高于佛甲草和对照绿色屋顶的主要原因。
3.2 植被和使用时长对绿色屋顶径流重金属浓度影响
本研究各绿色屋顶径流中 DCr、DNi 和 DCu 浓度的平均值均高于雨水，说明绿色屋顶均是这些重金属的源，其他研究者在不同地区的研究也得到了相近的结果[15, 38, 39]。然而，与前人的研究不同[15, 16, 40]，本研究中佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中 DCr、DNi 和 DCu 浓度的平均值并未低于对照绿色屋顶，马齿苋绿色屋顶径流中的 DNi 和 DCu 浓度的平均值甚至显著高于对照组。
相较 Vijayaraghavan 等[15]的连续人工降雨实验，自然降雨条件下植物的动态变化可能是造成本研究佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流重金属浓度高于对照绿色屋顶的主要原因。佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中较高的重金属浓度可能由以下 3 个原因造成：①为促进植物吸收，植物根系分泌物会将基质中金属和有机物的复合物转化为溶解态[41, 42]。植物活动增加了绿色屋顶基质里溶解态重金属的含量，但由于绿色屋顶植物根系较弱，不能完全吸收和固定这些溶解态重金属，超出植物吸收和固定能力的溶解态重金属会随径流淋出;②由于本研究未收割植物，被植物吸收和固定的重金属可能随枯落物分解释放进入径流[43];③降雨间期植物表面会吸附部分大气中的颗粒物和重金属，这些污染物可能随雨水冲刷进入径流[44, 45]。生物量更大且每年重复种植的马齿苋绿色屋顶可能会比佛甲草和对照绿色屋顶吸附更多空气中的污染物且引入更多的外源物质，这可能是造成马齿苋绿色屋顶径流中重金属浓度最高的主要原因。
3.3 建议与展望
在本研究 3a 的监测期内，实验的绿色屋顶径流水质并未随使用时长有明显改善，植物生长状况和动态变化均对绿色屋顶的径流水质有重要影响。选用多年生植物、维护植物健康生长和在雨季结束后进行收割可能可以减少植物对绿色屋顶径流水质的消极影响。除植被和使用时长的影响外，绿色屋顶的径流水质还受基质类型及厚度、施肥灌溉、气象条件和实验区周边环境等因素影响[9, 46, 47]。因此，应根据当地气候条件、维护方式、经济可行性和建筑承载能力等合理配置绿色屋顶，并对绿色屋顶径流水质进行长期监测。
4 结论
(1)绿色屋顶植被类型和使用时长对径流中 NH4 + -N 和 DCr 的浓度影响不显著(P>0.05)，但对径流中 NO3 - -N、PO4 3- -P、DNi 和 DCu 的浓度均有显著影响(P<0.05)。
(2)观测期内，实验绿色屋顶均为 NH4 + -N 的汇，但均为 PO4 3- -P 和 DCr、DCu 和 DNi 的源。对照绿色屋顶始终为 NO3 - -N 的源，马齿苋和佛甲草绿色屋顶在 2017 年为 NO3 - -N 的汇，但在 2018 年和 2019 年为 NO3 - -N 的源。
(3)观测期内，对照绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度平均值逐年增加，佛甲草和马齿苋绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度的平均值始终均低于对照绿色屋顶。生物量较大的马齿苋绿色屋顶径流中 NO3 - -N 浓度平均值低于佛甲草。马齿苋和佛甲草绿色屋顶径流中 PO4 3- -P 浓度平均值在 2017 年低于对照绿色屋顶，但在 2018 年和 2019 高于对照绿色屋顶。
(4)各绿色屋顶径流中 DCu 和 DNi 浓度平均值在 2018 年增加并在 2019 年降低。马齿苋绿色屋顶径流中 DCr、DCu 和 DNi 浓度的平均值在观测期内年均明显高于佛甲草和对照绿色屋顶。——论文作者：章孙逊1，张守红 1,2*，葛德 1，闫婧 1，杨航 1，王任重远 1，魏良怡 1，张成玉 1
