摘要: 燃煤工业和生活锅炉( 下称燃煤锅炉) 是京津冀地区大气污染控制的重点，分析其污染物排放特征对燃煤锅炉的污染控制具有重要意义. 对京津冀地区燃煤锅炉的容量、锅炉种类、除尘方式、实际除尘效率等技术分布信息进行了统计，在此基础上建立了基于技术分布信息的 2012 年京津冀地区燃煤锅炉大气污染物排放清单，并分析了技术特征对燃煤锅炉大气污染物排放的影响. 结果表明: 京津冀地区燃煤锅炉以 10 t?h 及以下的小容量锅炉为主，主要炉型为层燃炉，除尘方式以湿式除尘及多管旋风除尘为主; 2012 年京津冀地区燃煤锅炉的 SO2、NOx、颗粒物、PM10和 PM2. 5排放量分别为 90. 81 × 104 、30. 88 × 104 、31. 46 × 104 、 14. 64 × 104 和 8. 07 × 104 t，排放主要集中于 10 t?h 及以下和 35 t?h 以上的锅炉; 天津、石家庄、保定、唐山是锅炉污染物排放量最大的城市; 供热、食品、化工、造纸是燃煤锅炉排放最集中的行业. 京津冀地区不同城市锅炉的容量及行业分布差异明显，各城市对燃煤锅炉应因地制宜采取天然气替代、集中供热等措施，以控制燃煤锅炉的污染物排放.
关键词: 燃煤锅炉; 京津冀; 大气污染物; 排放清单
燃煤工业和生活锅炉( 下称燃煤锅炉) 是我国重要的热能动力设备. 截至 2011 年，我国燃煤工业锅炉年煤耗量达到 7. 2 × 108 t，燃煤工业锅炉排放的烟尘、SO2 和 NOx 排放量分别达到 160. 1 × 104 、718. 5 × 104 和 271 × 104 t [1]，是影响空气质量、对人体健康造成危害的重要污染源[2-5]. 燃煤锅炉的大量使用是京津冀地区空气质量的重要影响因素[6-7]，冬季燃煤锅炉在供热过程中的排放更是加剧了大气污染[8-11].王跃思等[12]于 2013 年对京津冀地区的 PM2. 5来源解析表明，燃煤源对京津冀 PM2. 5的贡献率在 34%左右.
对量大、面广的燃煤锅炉排放的控制是改善城市空气质量的关键措施. 我国已有的排放清单[13-17]大多是采用自上而下的方法对燃煤锅炉大气污染物排放量进行了估算; 然而，由于高精度燃煤锅炉技术信息的缺失，我国至今仍缺乏在城市尺度上的燃煤锅炉大气污染物排放特征分析，无法为各地制订有针对性的排放控制措施提供有效支持. 该研究建立了一套自下而上的信息筛选、修正和统计方法，通过对污染源普查、能源统计等资料的收集和整理，对京津冀地区 13 个城市的燃煤锅炉的容量、锅炉类型、除尘方式、实际除尘效率等技术信息进行了梳理和统计分析，在此基础上建立了基于技术分布信息的 2012 年京津冀地区 13 个城市燃煤锅炉的大气污染物排放清单，分析了技术特征对燃煤锅炉大气污染物排放分布的影响，以期为京津冀地区燃煤锅炉控制提供决策依据.
1 研究方法
1. 1 研究对象
以2012 年为对象年，研究区域包括京津冀( 北京市、天津市以及河北省) 地区的 13 个城市. 污染源包括以煤为燃料、为工业生产供热和建筑物取暖的蒸汽锅炉〔容量在 65 t?h( 45. 5 MW) 及以下〕及各种容量的热水锅炉，锅炉的燃烧方式主要为层燃炉、煤粉炉及循环流化床锅炉; 排放的大气污染物包括 SO2、NOx 及 PM( 包括 TSP、PM10及 PM2. 5 ) .
1. 2 技术特征
1. 2. 1 技术信息提取和统计
燃煤锅炉的技术类型对其 NOx 和 PM 产生量有直接影响; 锅炉的技术类型、除尘和脱硫设备类型分布与锅炉的容量密切关联. 该研究以锅炉技术信息较全的“2010 年全国污染源普查动态更新”( 下称污普) 的信息为基础，从北京市、天津市、河北省填报的《G106-锅炉及废气治理设施普查表》中，筛选了信息填报完整的 6 435 台燃煤锅炉，对以上关键技术信息以及锅炉使用的燃料信息进行了提取.
针对提取的技术信息，根据锅炉容量，分成≤10、> 10 ～ 20、> 20 ～ 35、> 35 t?h 4 个区间，并参考国民经济行业分类，依据行业标准的代码，将相近的行业进行了合并，将燃煤锅炉的使用范围分为食品、造纸、建材、化工、供热等行业. 在锅炉容量区间和锅炉所属地级市 2 个维度上，对锅炉燃煤量、技术类型、除尘和脱硫设备类型等技术的分布进行了统计分析.
1. 2. 2 污染物去除效率修正
在提取的 6 435 台燃煤锅炉信息中，既包括其使用的除尘和脱硫设备类型信息，也包括企业填报的这些设备的除尘或脱硫效率. 由于污普中各企业直接填报的污染物去除效率分布区间远超出其对应除尘或脱硫设施的理论除尘效率区间( 见图 1) ，该研究将结合目前信息较全的、以部分实测数据为基础的《第一次全国污染源普查工业污染源产排污系数手册》中确定的燃煤锅炉污染物效率的典型值和合理取值区间[18]( 如表 1、2 所示) ，根据企业填报的除尘或脱硫设施的类型，将企业填报除尘效率或脱硫效率在合理取值区间范围之外的，修正为默认值.
1. 3. 3 NOx 排放因子
影响 NOx 产生的因素众多，其中燃煤锅炉燃烧方式是影响 NOx 产生的最重要因素，由于国外燃煤锅炉的应用已经非常少，该研究主要调研了国内已有的排放清单研究结果，主要考虑不同燃烧方式的燃煤锅炉对NOx 产生的影响，结合部分燃煤锅炉的实测结果，选取了文献中引用次数最高及国内应用率较高的污普查系数，对 NOx 排放因子进行了取值，其中层燃炉、循环流化床锅炉、煤粉炉和其他燃烧方式的锅炉的排 放 因 子 分 别 取 4. 00 [24]、2. 70 [25]、4. 75 [25] 和 4. 00 [24] kg?t.
1. 3. 4 颗粒物粒径分布
不同燃烧方式的燃煤锅炉产生的颗粒物中粒径分布有很大区别. 通过对我国和欧美排放清单研究进行调 研，参考了不同容量和不同时期的测试结果[20，26-29]，对不同燃烧方式燃煤锅炉的颗粒物粒径分布参数进行了取值，结果如表 4 所示. 不同除尘器对颗粒物中各粒径的分级去除效率如表 5 所示.
2 结果与讨论
2. 1 京津冀地区燃煤锅炉的技术分布
2. 1. 1 燃煤锅炉容量、耗煤量与燃烧方式的技术分布
京津冀地区燃煤锅炉的技术分布如图 2 所示.从数量上来看，10 t?h 及以下的小容量锅炉是主力设备，占区域锅炉总数的 73% ; 35 t?h 以上的大锅炉虽然只占锅炉总数的 9% ，但其容量和煤耗量分别占各自区域总量的 42% 和 36% . 这 2 类锅炉合占到区域锅炉总数的 82% ，二者的耗煤量之和占区域总量的 68% .
从燃烧方式来看，京津冀地区的燃煤锅炉以层燃炉为主，其次是以循环流化床锅炉为代表的沸腾燃烧炉和以煤粉炉为代表的室燃炉( 见图 3) . 层燃炉的容量约占区域锅炉总容量的 89% ，耗煤量占区域总量的 78% ; 循环流化床锅炉的容量约占区域锅炉总容量的 9% ，耗煤量占区域总量的 19% ; 煤粉炉的容量和煤耗量分别各占区域总量的 1% 和 2% ，其中煤粉炉和循环流化床锅炉以大容量的锅炉为主.
2. 1. 2 除尘技术分布
京津冀燃煤锅炉的除尘器以湿式除尘器、多管旋风除尘器及静电除尘器为主. 除尘方式的应用比例如图 4 所示，20 t?h 及以下的锅炉主要以湿式除尘器为主，约占 82% ，多管旋风除尘器约占 13% ; 在 20 t?h 以上的锅炉中，应用静电除尘器和过滤式除尘器等高效除尘设施的比例明显升高，但远低于电站锅炉 100% 的高效除尘设施应用比例[30]. 低效除尘设施的大量使用是造成燃煤锅炉颗粒物排放量大的主要原因.
2. 2 京津冀燃煤锅炉排放清单
2. 2. 1 排放总量
2012 年京津冀燃煤锅炉 SO2、NOx、PM 的排放量分别为 90. 81 × 104 、30. 88 × 104 、31. 46 × 104 t，其中 PM10和 PM2. 5的排放量分别为 14. 64 × 104 和 8. 07 × 104 t，分别占颗粒物排放量的 47% 和 26% .
从锅炉的容量分布来看，10 t?h 及以下的小锅炉和 35 t?h 以上的大锅炉污染物排放量最大( 见图 5) ，其 SO2、NOx、PM、PM10、PM2. 5的分担率约为全部燃煤锅炉的 70% . 10 t?h 及以下小锅炉的 SO2、PM 排放量最大，主要原因是 10 t?h 及以下的锅炉耗煤量大且基本没有脱硫设施，其除尘设施的效率与大锅炉相比也较低.
2. 2. 2 不同城市的排放量
京津冀地区 13 个城市的燃煤锅炉污染物排放量如表 6 所示. 由表 6 可见，天津、石家庄、保定、唐山 4 个城市的燃煤锅炉污染物排放量最大，其 SO2、NOx 和颗粒物排放量之和超过了区域排放总量的 50% .由于燃煤 w( S) 较高和煤耗量较大，石家庄是燃煤锅炉 SO2 排放量最大的城市，其排放量占区域排放总量的 17% ; 由于巨大的耗煤量，天津成为 NOx、颗粒物、 PM10、PM2. 5排放量最大的城市，其排放量分别占各自区域排放总量的 19% 、17% 、20% 和 20% . 虽然各城市的污染控制设施之间存在的一定的差异，但是耗煤量大仍然是决定其排放量大的主要因素.
虽然对整个京津冀地区而言，10 t?h 及以下的小锅炉和 35 t?h 以上的大锅炉是主要的排放源，但是对于不同的城市，不同容量锅炉的排放贡献不同. 以 SO2 为例( 见图 6) ，10 t?h 及以下的小锅炉排放对保定、邯郸的贡献率分别达到了 80% 和 75% ; 沧州、唐山、衡水的小锅炉排放贡献率分别为 41% 、45% 、 37% ，也相对较大. 与之相比，承德、石家庄、邢台的 35 t?h 以上的锅炉排放量贡献较大. 因此，每个城市需要根据具体的排放分布，有针对性地选取燃煤锅炉控制重点措施.
2. 3 燃煤锅炉污染物排放的行业分布
京津冀地区各行业燃煤锅炉排放 PM2. 5的所占比例如图 7 所示. 由图 7 可见，建筑供暖燃煤锅炉排放量所占比例最高，其次是化工、食品、造纸等行业的工业供热锅炉. 分析发现，用于建筑供暖的锅炉以 10 t?h以上的中型和大型锅炉为主，小型锅炉的 SO2、 NOx、颗粒物、PM10、PM2. 5排放量仅占区域供热排放量的 13% 、11% 、13% 、13% 和 14% ，而 35 t?h 以上大型锅炉的排放量则分别占区域供热总量的 52% 、52% 、 53% 、51% 和 52% . 与之相反，在工业供热锅炉中，化工、食品、造纸行业的 10 t?h 及以下锅炉是主要的污染排放源. 各地区不同用途燃煤锅炉的污染物排放贡献率也不同，冬季建筑供暖的锅炉是北京市、天津市的主要排放源，河北省的冬季供暖锅炉和造纸、食品、化工等 3 个行业的燃煤锅炉排放则分别贡献了 20% 左右的污染物排放量. 供暖锅炉集中在采暖季的 4 个月中排放，使得京津冀地区采暖季燃煤锅炉的污染物单位时间排放强度比非采暖季高出 1 倍左右.
2. 4 排放清单的不确定性
排放源信息的缺失和数据代表性不足不可避免地给排放量估算带来了不确定性[31]. 该研究的不确定性主要来源: ①自上而下进行的耗煤量估算及其向城市的分配使得各城市的活动水平存在一定的不确定性，如邯郸等城市，由于其在污普数据库中的锅炉数量远少于其他城市，基于污普数据的分配方法使得用于计算的该市的耗煤量较低. ②污染物排放量的估算方法带来的不确定性，包括对于参与计算的相关锅炉技术系数的选取及除尘效率的修订. 由于可参考的实测数据缺乏，在 SO2 排放量的计算中，仅根据燃烧方式的不同考虑了硫的转化率，并未按照燃煤锅炉用途( 工业锅炉和采暖锅炉) 来确定硫的转化率; 在 NOx 的 计 算 中，未考虑不同容量的燃煤锅炉对 NOx 排放因子的影响，只是根据燃烧方式的不同考虑了不同炉型锅炉的排放因子. 此外，在对颗粒物的排放量计算中，如果考虑烟尘里的飞灰中未燃尽碳的比例来计算颗粒物的排放量，通过《燃料燃烧排放大气污染物物料衡算办法( 2003 暂行) 》中的计算方法，估算的 PM 排放量为 35. 55 × 104 t，比该研究的计算结果高出 13% 左右.
此外，该研究采用修正后的效率计算污普中6 435台锅炉的 SO2 和颗粒物的排放量分别为 27. 43 × 104 和 9. 62 × 104 t，而根据污普中直接填报的效率计算 6 435 台 锅 炉 的 SO2、颗 粒 物 的 排 放 量 分 别 为 23. 22 × 104 和 8. 40 × 104 t，采用修正后的效率计算的污染物排放量较大. 究其原因，主要是因为在环境统计中各企业填报的去除效率偏高，该研究在计算过程中使用修正后的污染物去除效率，该效率相对较低，可能使得对部分锅炉的 SO2 和颗粒物的排放估算造成一定误差.
3 结论
a) 京津冀区域的燃煤锅炉以小容量的锅炉为主，10 t?h 及以下的锅炉占区域锅炉总数的 73% ; 炉型以层燃炉为主，约占区域总容量的 89% ; 除尘方式主要以湿式除尘器和多管旋风除尘器等低效除尘器为主.
b) 2012 年京津冀区域燃煤锅炉的 SO2、NOx、 PM、PM10、PM2. 5 排放量分别为 90. 81 × 104 、30. 88 × 104 、31. 46 × 104 、14. 64 × 104 和 8. 07 × 104 t.
c) 天津、石家庄、唐山、保定等 4 个城市的燃煤锅炉 SO2、NOx 及颗粒物量排放之和均超过了区域各自排放总量的 50% ; 10 t?h 及以下锅炉及 35 t?h 以上锅炉的 SO2、NOx 及颗粒物的排放量之和约占区域各自排放总量的 70% ; 用于建筑供暖的锅炉排放的 PM2. 5占区域排放总量的 35% 左右，是最主要的排放行业，其次是化工、食品、造纸等行业.
d) SO2 排放量的不确定性主要是由硫的转化率、脱硫效率所致; NOx 的排放因子取值是造成其排放量不确定性的主要原因; 颗粒物排放量的不确定性则来自除尘效率及未考虑飞灰中的未燃尽碳的比例.——论文作者：王慧丽1，2 ，雷 宇1* ，陈潇君1 ，贺晋瑜1 ，高丽华2
参考文献( References) :
[1] 《锅炉大气污染物排放标准》编制组.《锅炉大气污染物排放标准》( 征求意见稿) 编制说明[R]. 北京: 环境保护部，2013: 1- 2.
[2] WANG Hailin，ZHUANG Yahui，WANG Ying，et al. Long-term monitoring and source apportionment of PM2. 5 ?PM10 in Beijing， China [J]. Journal of Environment Science，2008，20 ( 11) : 1323- 1327.
[3] ZHANG Qiang，STREETS D G，CARMICHEAL G R，et al. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission [J]. Atmospheric Chemistry and Physics，2009，9: 5131-5153.
[4] FANN N，LAMSON A D，ANENBERG S C，et al. Estimating the national public health burden associated with exposure to ambient PM2. 5 and ozone [J]. Risk Analysis，2012，32( 1) : 81-95.
[5] DAVID Y H P，CHEN S C，ZUO Zhili. PM2. 5 in China: measurements，sources，visibity and health effects，and mitigation [J]. Particuology，2014，13: 1-26.
[6] 环境保护部. 2013 年重点区域和 74 个城市空气质量状况[EB? OL]. 北京: 环境保护部，2014[2014-10-26]. http: ??www. zhb. gov. cn?gkml?hbb?qt?201403?t20140325_269648. htm.
[7] 王跃思，张军科，王莉莉，等. 京津冀区域大气霾污染研究意义现状及展望[J]. 地球科学进展，2014，29( 3) : 388-396. WANG Yuesi，ZHANG Junke，WANG Lili，et al. Researching significance，status and expectation of haze in Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. Advances in Earth Science，2014，29( 3) : 388-396.
[8] 朱先磊，张远航，曾立民，等. 北京市大气细颗粒物 PM2. 5 的来源研究[J]. 环境科学研究，2005，18( 5) : 1-5. ZHU Xianlei，ZHANG Yuanhang，ZENG Limin，et al. Source identification of ambient PM2. 5 in Beijing [J]. Research of Environmental Sciences，2005，18( 5) : 1-5.
[9] YU Lingda， WANG Guanfu， ZHANG Renjian， et al. Characterization and source apportionment of PM2. 5 in an urban environment in Beijing[J]. Aerosol and Air Quality Research， 2013，13( 2) : 574-583.
[10] 肖致美，毕晓辉，冯银厂，等. 天津市大气颗粒物污染特征与来源构成变化[J]. 环境科学研究，2014，27( 3) : 246-252. XIAO Zhimei，BI Xiaohui，FENG Yinchang，et al. Variations of characteristics and sources of ambient particulate matter pollution in Tianjin City[J]. Research of Environmental Sciences，2014，27 ( 3) : 246-252.
[11] ZHAO Pusheng，DONG Fan，YANG Yadong，et al. Characteristics of carbonaceous aerosol in the region of Beijing，Tianjin and Hebei， China[J]. Atmospheric Environment，2013，71: 389-398.
[12] 王跃思，姚利. 京津冀大气污染控制策略思考[J]. 中国科学院院刊，2013，28( 3) : 353-362.
