摘要：大型硅质火山作用(102~104km3)的岩浆系统是地壳尺度的，经历了复杂的起源、运移、存储、补给和喷发等过程。揭示岩浆从起源到喷发过程中的结晶分异、堆晶、晶体-熔体分离、地壳混染、岩浆补给、晶粥活化等岩浆作用过程的细节是认识硅质火山岩浆系统演化的关键。锆石中Th、U、Ti、Hf和稀土元素等微量元素的含量和系统变化反映了锆石结晶熔体的成分、温度、氧逸度和水含量等以及共生的矿物相特征，对示踪火山岩浆系统的演化过程具有重要研究意义。随着岩浆温度降低过程中结晶分异作用的进行，锆石微量元素呈现出Hf含量升高、Ti含量降低以及Th/U、Eu/Eu*和Zr/Hf等比值降低的趋势，这些元素含量和比值可以作为岩浆分异演化程度的指标。成矿斑岩中的锆石一般具有高的Ce4+/Ce3+和Eu/Eu*比值，反映了岩浆具有高的氧逸度和水含量。火山岩锆石可能经历多阶段结晶过程，形成复杂的核-边结构特征，核部具有熔蚀现象，边部CL较亮并具有低的Hf、U和高的Ti、Eu/Eu*等，反映了岩浆补给作用和晶粥活化过程。由于锆石颗粒比较微小，在晶体-熔体分离过程可能随提取的熔体进入喷发岩浆房从而连续记录岩浆成分的变化，或者残留在晶粥中记录晶体-熔体的分离。锆石微量元素结合高精度年代学分析，可以精细制约火山岩浆系统的多阶段演化过程及其时间尺度。在锆石微量元素数据的解释和筛选过程中，需注意扇形分区、锆石褪晶化和矿物包裹体对分析结果的影响，同时开展岩相学研究，结合锆石产状和共生矿物组合特征，为制约火山岩浆系统的演化过程提供可靠信息。
关键词：硅质岩浆系统;结晶分异;晶体-熔体分离;岩浆补给;锆石微量元素
近年来的研究表明，大型硅质火山作用(102~104km3)的岩浆系统是地壳尺度的，由深浅多个岩浆房相连构成，经历了复杂的起源、存储、运移、补给和喷发过程(图1;Scandoneetal.,2007;LipmanandBachmann,2015;BachmannandHuber,2016;Cooper,2017;Cashmanetal.,2017;Karakasetal.,2019;马昌前等,2020)。目前关于硅质岩浆的起源、岩浆在地壳岩浆储库的状态、火山喷发产物的成分与晶体含量不均一性的成因机制，以及火山岩与侵入岩的成因联系等问题还存在许多不同认识，例如：幔源玄武质岩浆持续的分离结晶(或伴随有同化混染)被认为是硅质岩浆的主要形成方式(Annenetal.,2006;Kelleretal.,2015;Frostetal.,2016;Karakasetal.,2017);幔源岩浆底侵导致下地壳岩石的部分熔融作用也可以形成硅质岩浆，但需要厚的成熟下地壳和能够阻挡幔源岩浆快速上升的密度和流变学条件(DufekandBergantz,2005;ReubiandBlundy,2009;Karakasetal.,2017)。因此，分离结晶作用还是部分熔融作用对硅质岩浆起源起主导作用仍存在很大争议(ZimmererandMcIntosh,2012;RooneyandDeering,2014;Kelleretal.,2015;ClemensandStevens,2016;吴福元等,2017)。另外，火山岩与侵入岩的成因联系也是一个长期争议的问题(Ustiyev,1965;LundstromandGlazner,2016)，主要分歧在于侵入岩是否代表了火山岩浆提取之后的岩浆房中的残留体，还是仅仅是未喷出的火山岩岩浆(Bachmannetal.,2007;Barthetal.,2012;ZimmererandMcIntosh,2012;Gelmanetal.,2013;Glazneretal.,2015;LundstromandGlazner,2016)。
认识硅质火山岩浆系统的关键是揭示岩浆从起源到喷发过程中的结晶分异、堆晶、晶体-熔体分离、地壳混染、岩浆补给以及晶粥活化等岩浆作用过程的细节。地震成像、重力、电磁等地球物理研究手段能够重现火山岩浆管道系统的结构和演化以及熔体的运移和岩浆房的组成状态等(Tibaldi,2015;Pritchardetal.,2018)，例如地球物理成像研究揭示了中上地壳的岩浆房中熔体比例一般较低(低于20%)，不支持岩浆房中物质以熔体为主的传统认识(Delphetal.,2017;Mageeetal.,2018)。Dong等(2020)获得的深地震剖面揭示了我国东南沿海白垩纪火山-侵入杂岩带之下的中下地壳发育了大量的镁铁质岩席，可能提供了大规模硅质火山作用的地壳岩浆系统所必须的岩浆通量和热的地壳环境(Walkeretal.,2013;BachmannandHuber,2016)。岩石学和地球化学研究可以为制约硅质火山岩浆系统提供更加直接的信息，例如贫晶体火山岩及其包含的富晶体包体是岩浆房不均一和晶粥活化过程的直接证据(BurgisserandBergantz,2011;Huberetal.,2012;Bachmannetal.,2014;Foleyetal.,2020)。锆石(ZrSiO4)是硅质火山岩常见的副矿物，含有Th、U、Ti、Hf、P等多种微量元素和稀土元素，且具有较好的难熔性、稳定性，可保留其长期的结晶生长历史(HoskinandSchaltegger,2003)。近年来，随着高精度锆石U-Pb定年(CA-ID-TIMS，精度<0.1%，Schoeneetal.,2010)在精细制约火山岩浆系统的运移、存储、补给和成矿等过程的应用和发展，锆石微量元素也在相关研究中得到重视并发挥了巨大的作用(MillsandColeman,2013;Wotzlawetal.,2013;Sampertonetal.,2015;Deeringetal.,2016;Buretetal.,2017;Szymanowskietal.,2017;Ellisetal.,2019)。本文着重介绍锆石微量元素地球化学在硅质火山岩浆作用过程方面的研究进展。
1晶粥岩浆房与火山岩-侵入岩成因联系
关于硅质火山岩浆系统研究近年来的重要进展之一，是认识到岩浆房主要由晶粥组成，而不是以熔体为主，熔体比例高的可运移岩浆只占很小比例，呈透镜状位于岩浆房的顶部，且多个成分和物理性质不同的深浅岩浆房经由岩浆管道相连通，形成地壳尺度的岩浆系统(图1;CaricchiandBlundy,2015;BachmannandHuber,2016;Cashmanetal.,2017;Cooper,2017;Xuetal.,2020)。晶粥是一种晶体和熔体的混合物，由于具有高的晶体含量(50%~60%)和粘度，熔体的流动性和可喷发性有所降低，但晶体框架间的熔体会被抽取、汇聚，形成高硅火山岩浆，而残留的堆晶体和熔体固结形成侵入体(BachmannandBergantz,2004;Hildreth,2004;MillerandWark,2008;Cashmanetal.,2017)。晶粥模型较为合理地解释了硅质岩浆的成因、硅质火山岩的成分分层以及火山岩与侵入岩的成因联系等问题(BachmannandBergantz,2004;Hildreth,2004;吴福元等,2017;BachmannandHuber,2019;马昌前等,2020)。
由于硅质岩浆的粘度相对较大(达105~106Pas)且温度较低(一般<800℃)，晶体熔体的有效分离对于硅质岩浆尤其是高硅贫晶体岩浆的形成非常关键(BachmannandBergantz,2004;吴福元等,2017;BachmannandHuber,2019)，而熔体抽取之后富晶体残留的固结也是花岗岩体的重要形成方式之一(MillerandMiller,2002;Weinberg,2006;Lipman,2007;马昌前等,2020)。当岩浆中晶体含量较低时(<20%)，主要通过晶体沉降方式实现晶体-熔体分离，但由于岩浆对流的影响，其效率很低;在晶体含量为50%~70%时，可以通过压实方式有效实现晶体-熔体分离;而当晶体含量大于70%时，晶体-熔体分离只有通过晶体变形压实作用才能实现，但这个过程尤其缓慢(DufekandBachmann,2010;Holness,2018;BachmannandBergantz,2004;BachmannandHuber,2019)。此外，晶体-熔体分离的控制因素还有熔体的密度和粘度、晶体的密度、大小和形状以及岩浆中晶体-熔体-流体的比例等(Dingwelletal.,1996;Scailletetal.,1998;Pistoneetal.,2017)。岩浆补给作用能够增加岩浆的温度和挥发分含量，引起晶粥的活化，促进晶体压实作用和晶体间熔体的运移(Parmigianietal.,2014;Pistoneetal.,2017;BachmannandHuber,2019)。
已有研究提供了晶粥岩浆房以及晶体-熔体分异演化的岩石学和地球化学证据，例如：在世界许多破火山火山-侵入杂岩中普遍观察到了火山岩和侵入岩的成分间断，被认为是晶体-熔体分离作用的结果(DufekandBachmann,2010;Sliwinskietal.,2015;Deeringetal.,2016;BachmannandHuber,2016;Yanetal.,2016,2018a;吴福元等,2017);成分均一的大规模富晶体火山岩浆喷发，暗示了上地壳富晶体的岩浆房的存在以及岩浆补给-晶粥再活化过程(Bachmannetal.,2002;BachmannandBergantz,2003);贫晶体火山岩及其所含的富晶体包体，反映了岩浆房成分分层及堆晶作用的信息(BurgisserandBergantz,2011;Huberetal.,2012;Bachmannetal.,2014;Foleyetal.,2020);不同阶段喷发产物的SiO2含量、晶体含量、微量元素、温度、挥发分等差异形成的火山岩成分分层现象，记录了地壳岩浆系统的演化历史(HildrethandWilson,2007;BachmannandHuber,2016)。因此，揭示岩浆的晶体-熔体演化过程和动力学对于理解硅质火山岩的成因以及破火山内高硅火山岩与低硅中央侵入体的成因关系具有重要意义。锆石能够连续地从岩浆中结晶，并可能随熔体迁移，或残留在晶粥中，因而锆石微量元素组成能够为反演硅质岩浆系统的演化过程提供重要信息。
2锆石微量元素与岩浆的晶体-熔体演化
虽然锆石/熔体的分配系数在一定程度上受温度影响，但锆石微量元素含量及比值的系统变化主要反映了其结晶熔体的成分变化和共生矿物相，因而能够示踪岩浆的晶体-熔体演化过程(LuoandAyers,2009;Claiborneetal.,2010;Reidetal.,2011;Chelle-Michouetal.,2014;Sampertonetal.,2015)。一般来说，随着岩浆分异演化，锆石微量元素呈现出Hf含量升高、Zr/Hf、Th/U比值降低的趋势，因此锆石Hf含量和Zr/Hf、Th/U等比值可以作为岩浆分异演化程度的指标(Claiborneetal.,2006,2010;Reidetal.,2011;Wotzlawetal.,2013;Kirklandetal.,2015;Sampertonetal.,2015)。斜长石优先容纳Eu(图2)，其分离结晶可以导致熔体Eu亏损，从而结晶的锆石具有负的Eu异常(Eu/Eu*<1)，并随着岩浆分异程度增加，负异常增大(Trailetal.,2012;Loaderetal.,2017)。锆石微量元素对熔体中富稀土元素矿物如榍石、磷灰石、角闪石等共生矿物也比较敏感。榍石、磷灰石、角闪石相对富集中稀土元素(图2)，它们从熔体中的分离结晶，能够“抵消”锆石Eu异常的程度，并产生中、重稀土元素比值(如：Sm/Yb、Dy/Yb)降低的趋势(Cooperetal.,2014;DeeringandBacmann,2010;Trailetal.,2012;Wotzlawetal.,2013;Buretetal.,2016;Loaderetal.,2017)。锆石Ti含量与温度呈正比，在Ti和Si活度已知的情况下，锆石Ti温度计可以用来估算锆石结晶时的熔体温度，进一步反演岩浆房的加热事件(如岩浆补给作用等)及岩浆的温度变化过程(图3;Watsonetal.,2006;FerryandWatson,2007)。但需注意的是随着岩浆演化，Ti和Si活度值可能发生变化，对温度估算结果会产生一定的影响，一般来说，估算温度与Si活度呈正比，而与Ti活度呈反比(图3;FerryandWatson,2007;Claiborneetal.,2010)。
对破火山火山-侵入杂岩的锆石微量元素研究显示，火山岩与侵入岩的锆石微量元素含量变化范围大多具有重叠或部分重叠的特点，例如浙东雁荡山火山-侵入杂岩的流纹质熔结凝灰岩、流纹岩具有高的SiO2含量(70%~76%)，与破火山中央侵入相石英正长斑岩的SiO2含量(65%~66%)存在明显间断(Yanetal.,2016;吴福元等,2017)，但是它们的锆石微量元素含量却显示了重叠的分布特点(图4)，而不具有类似主量元素的成分上间断，暗示了它们的锆石是在同一个岩浆房内连续结晶的，只是在晶体-熔体分离过程中随熔体发生了迁移，这为火山岩-侵入岩的成因联系提供了矿物学的证据。同时，这些锆石显示了微量元素方面的相关性，如Hf与Ti、Y/Dy与Eu/Eu*、Yb和Ti之间的负相关以及Sm/Yb、Zr/Hf与Eu/Eu*之间的正相关等(图4)，表明岩浆分异过程的分离结晶矿物主要有角闪石、榍石、磷灰石、斜长石、锆石等(Yanetal.,2018b)。但是，火山岩与侵入岩的锆石微量元素组成有时也不具有重叠的变化范围，例如福建云山火山-侵入杂岩的高硅流纹岩和石英二长斑岩的锆石微量元素组成具有明显的区别。高硅流纹岩锆石具有高的Hf、低的Ti含量和Zr/Hf值，而石英二长斑岩锆石具有低的Hf、高的Ti含量和Zr/Hf值(图5)。这一区别被解释为火山岩岩浆提取自含有早期结晶锆石的晶粥，但晶粥中锆石(及其它晶体)并没有随熔体迁移，晶体与熔体发生了分离，火山岩中低Ti含量和Zr/Hf值的锆石结晶自提取的火山岩岩浆，表明锆石微量元素也能够为示踪岩浆房的晶体-熔体分离过程提供重要线索(Yanetal.,2020)。由于锆石在晶体-熔体分离过程可能随熔体迁移或残留在晶粥中，并可能在分异岩浆或补给岩浆中经历进一步的生长，因此在一些火山喷发产物中经常发育有复杂的锆石晶群(Barthetal.,2012;罗照华等,2013;Steltenetal.,2015;Deeringetal.,2016;Buretetal.,2017;Zhangetal.,2018)。——论文作者：贺振宇，颜丽丽
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